甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率

一月两篇！张晓教授研究：甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率

甲醇促进表面重构，实现CO2RR||MOR耦合体系200%法拉第效率

通讯作者：张晓*，赵训华*，林群哲*

单位：香港理工大学，东南大学，国立台北科技大学

二氧化碳还原反应(CO2RR)和甲醇氧化反应(MOR)的耦合为HCOO−的节能生产带来了巨大前景。然而，目前电化学HCOO−生产的工业规模生产面临着重大障碍，主要是由于阳极催化剂在商业电流密度下对所需四电子MOR的选择性、活性和稳定性较低，这需要接近1.6V才能达到100mAcm−2，并且只能在15h以下保持稳定。如此高的电压加剧了OER的竞争，导致HCOO−的产率较低。从分子活化的角度来看，中间体*CH3O和*CH2O的强C─H键的断裂是整个反应的主要障碍，并且是各种催化剂的限速步骤。为了解决这个问题，设计一种催化剂来实现低C─H键能对于该策略的成功工业规模部署至关重要。

近日，来自香港理工大学的张晓教授与东南大学的赵训华教授，国立台北科技大学的林群哲合作，在国际知名期刊上发表题为“Methanol-FacilitatedSurfaceReconstructionCatalystsforNear200%FaradaicEfficiencyinaCoupledSystem”的研究文章。本篇工作开发了铜-氧化铜(I)-氧化铜(II)纳米线(Cu─CuO─Cu2ONWs)催化剂实现CO2RR与MOR的高效稳定耦合，在工业电流密度下长期生产HCOO−。

图1.HCOO−生产的传统方法和电化学耦合方法的初步比较。

图2.Cu─CuO─Cu2ONWs催化剂的表征。

图3.Cu─CuO─Cu2ONWs催化剂对MOR的电催化性能。

图4.Cu─CuO─Cu2ONWs催化剂的MOR促进机制。

图5.耦合电池的电催化性能。

要点一：利用TEA分析了耦合电池的优势，并提出当前存在的主要问题在于阳极MOR催化剂选择性，稳定性插，提出了构建铜基氧化物催化剂解决该问题。

要点二：对Cu─CuO─Cu2ONWs催化剂进行了表征，发现催化剂表面被CuO(002)占据。

要点三：对Cu─CuO─Cu2ONWs催化剂的MOR的电催化性能进行表征，发现该催化剂在促进MOR方面表现出卓越的性能，在50mAcm−2下，法拉第效率接近100%。电流密度在100mAcm−2下，实现了超过100小时的长期稳定性。

要点四：催化剂的独特结构，当暴露于甲醇时，促进从Cu/CuO到Cu2O的转变。这种现象促进了MOR，同时抑制了竞争性析氧反应(OER)

要点五：通过将阳极反应与阴极CO2还原相结合，该系统在HCOO−生产中表现出卓越的性能，在100mAcm−2下以2.382V的低电池电压实现近200%的整体法拉第效率。技术经济分析表明在100mAcm−2和150mAcm−2下，HCOOH的生产成本分别约约0.37和0.35美元kg−1，明显低于传统电化学方法的生产成本

,,,,,,,,,,Methanol-FacilitatedSurfaceReconstructionCatalystsforNear200%,2314596.

张晓，香港理工大学助理教授，博士生导师，香港理工大学校长青年学者。张晓博士于2017年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，之后于2019年在美国莱斯大学从事博士后研究，2021年秋季就职于香港理工大学任助理教授(assistantprofessor)。主要从事清洁能源转换，电解池反应器的设计、组装，纳米材料的合成和等方向。目前在Nature,,,,,,,,等国际学术期刊上发表sci论文100余篇，总引用次数17000次，h因子63。并于2020、2021、2022、2023年连续四年入榜全球“高被引科学家”，2016年荣获欧洲材料研究协会“青年科学家奖”，2020年荣获意大利“Fondazioneoronzioeniccolòdenorafellowships”国际奖金。

目前本团队拟招聘博士研究生及博士后若干，研究方向如下：

（1）CO2捕获及还原等清洁能源转化：1，电化学反应器设计；2，电化学小分子转化（例如H2O、O2、CO2和N2等）电化学转化为高附加值化学品；3，膜组装技术及工艺。

（2）辐射制冷：辐射致冷技术及工艺，材料及器件的设计等。

（3）先进材料及工艺：新型二维纳米材料（纳米片、薄膜及异质相等）的结构及机械性能研究；新型催化剂的设计及应用。

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